專利名稱：交聯(lián)單糖/雙糖和膳食纖維及減肥品組合物的制作方法
技術領域：
本發(fā)明涉及交聯(lián)單糖或/和雙糖組合物、膳食纖維藥物和/或保健品組合物、減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，還涉及其制備方法，以及交聯(lián)單糖和/或雙糖的應用，屬于糖的加工領域。
背景技術：
一、膳食纖維作為參與機體生理調(diào)節(jié)的作用已是公認。膳食纖維主要是一些糖的天然聚合物，包括一些低聚糖，如低聚木糖、低聚葡萄糖等，還包括一些多糖，如果膠、植物膠。這類糖被聯(lián)合國糧農(nóng)組織(FAO)和世界衛(wèi)生組織(WHO)確定為膳食纖維。
國際上膳食纖維的定義是“在人體小腸中不能消化吸收而在大腸中完全或部分發(fā)酵的植物性可食用部分或類似碳水化合物的總稱；膳食纖維包括多糖，寡糖，木質(zhì)素及相關植物成分；膳食纖維對通便，(或)降血脂，(或)降血糖具有有益的生理功能”。
并非全部聚合糖都是膳食纖維，比如二聚糖蔗糖、麥芽糖、乳糖等屬于普通低聚糖(二糖)，淀粉是普通多糖，它們可被機體消化吸收，因此不是膳食纖維。
由于膳食纖維具有獨特的結構，不易被消化道的胃酸和酶消化，能直達大腸被有益菌利用，從而產(chǎn)生有益于健康的功能。理論和實踐都證明，膳食纖維對人體健康重要的生理效應主要有潤腸通便(防治便秘)、降血脂(防治高血脂，有少數(shù)還可減肥)、降高血糖(防治糖尿病)、高血壓、提高人體免疫力、抗癌(主要是抗結腸癌、乳腺)、防治心血管疾病(如冠心病)、防治膽結石、延緩細胞老化等。
國外已有人工制備膳食纖維，制備的生產(chǎn)方法目前有5種(1)天然植物提取；(2)利用轉(zhuǎn)移酶、水解酶的糖基轉(zhuǎn)移植物糖；(3)酶水解法；(4)酸堿轉(zhuǎn)化法；(5)化學合成法。從天然植物中提取，成本高；酸堿轉(zhuǎn)化法效果不好；酶法則操作復雜，步驟多，產(chǎn)物難以控制；化學合成法成功的事例不多。
二、肥胖癥已成為嚴重威脅人類的疾病，肥胖癥的治療或減肥已成為現(xiàn)實迫切的問題，雖然有一些減肥藥物或食品，但療效或副作用方面不滿意。研制療效明顯、無毒、無副作用的藥物或保健品是迫切和需要的。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明第一個目的是提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
本發(fā)明第二個目的是提供膳食纖維藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
本發(fā)明第三個目的是提供減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
本發(fā)明第四個目的是提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物的制備方法，其特征是用交聯(lián)劑與單糖反應而制備，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
本發(fā)明第五個目的是提供膳食纖維藥物和/或保健品組合物的制備方法，其特征是用交聯(lián)劑與單糖反應而制備，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
本發(fā)明第六個目的是提供減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物的制備方法，其特征是用交聯(lián)劑與單糖反應而制備，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生反應的官能團。
本發(fā)明第七個目的是提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備膳食纖維藥物和/或保健品中的應用。
本發(fā)明第八個目的是提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂的藥物和/或保健品中的應用。
本發(fā)明第九個目的是提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備治療和/或預防便秘的藥物或/或保健品中的應用。
本發(fā)明第十個目的是提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備降血糖藥物和/或保健品中的應用。
單糖(如葡萄糖)和雙糖(如蔗糖)是自然界廣泛存在的碳水化合物，是人類能量和甜味的重要來源，價格低廉，純度高，是制備具有特殊功效的交聯(lián)糖的理想原料。將單糖或雙糖人為的轉(zhuǎn)化為膳食纖維以及可明顯減肥的物質(zhì)，具有廣泛的市場價值。
從化學結構上看，單糖/雙糖實際上是多元醇的多羥基化合物，羥基可與一些交聯(lián)劑化合物生化學反應，如酸酐、環(huán)氧化合物、烯烴類化合物、含鹵素的有機化合物等。這些化合物具有與單糖或雙糖的羥基發(fā)生交聯(lián)反應的官能團(基團)，可與單糖或雙糖分子上兩個不同羥基交聯(lián)反應，結果在同一分子或不同分子上的羥基之間形成交聯(lián)或聚合。
交聯(lián)單糖和/或雙糖，就是用具有能與單糖或雙糖的羥基發(fā)生交聯(lián)反應的化合物，使單糖或雙糖分子的羥基交叉連接在一起，將單糖和/或雙糖交聯(lián)成為具有特殊功能的產(chǎn)物，比如交聯(lián)成為膳食纖維。發(fā)明所述的交聯(lián)(英文cross-linking或cross linking)，是按照公認定義理解的交聯(lián)，即交叉連接。本發(fā)明通過能與單糖或雙糖上的羥基反應的官能團(活性基團)的引入，而使單糖或/和雙糖的鏈接方式由原來的直鏈連接轉(zhuǎn)變?yōu)椴煌潭鹊慕徊孢B接，其結果是使單糖或雙糖的結構(表面結構或/和本體結構)發(fā)生改變，屬于單糖或/和雙糖的化學修飾范疇，或化學改性范疇。
本發(fā)明所述的對單糖或/和雙糖的交聯(lián)，主要包括1、交聯(lián)劑引起單糖和/或雙糖的交聯(lián)。所述交聯(lián)包括單糖和/或雙糖分子的交聯(lián)；也包括交聯(lián)劑與單糖和/或雙糖的交聯(lián)。2、糖的表面結構交聯(lián)、糖的本體結構交聯(lián)。
交聯(lián)單糖和/或雙糖，是使用交聯(lián)劑，使單糖和/或雙糖發(fā)生交聯(lián)反應，從而制成具有特殊功效的交聯(lián)糖，比如制成膳食纖維。具體是使用具有官能團(能與羥基發(fā)生化學反應)的化合物作為交聯(lián)劑，使糖的分子間被較強鍵聯(lián)結起來，使糖發(fā)生聚合，增大單糖和/或雙糖的分子量，增強糖分子的穩(wěn)定性和糖分子結構的強度，提高糖的抗熱性、抗酸性、抗酶性，因此增強其抗消化性，從而使單糖和/或雙糖成為有特殊功效的糖，比如成為膳食纖維。
單糖和/或雙糖經(jīng)交聯(lián)后，糖的分子可以產(chǎn)生聚合。根據(jù)交聯(lián)程度的不同，其產(chǎn)物可以是仍然以單糖和/或雙糖存在，也可以是以低聚糖(平均聚合度2-10)也可以是以多聚糖(多糖，平均聚合度10以上)的形式存在。
本發(fā)明所述的交聯(lián)單糖/雙糖，區(qū)別于天然存在的交聯(lián)單糖/或雙糖，如果有這種交聯(lián)糖的話，也是天然存在的，沒有經(jīng)過人為的交聯(lián)或聚合，與本發(fā)明有原則區(qū)別。自然界存在一些膳食纖維，如果膠、樹膠、種子膠，也是天然存在的，沒有經(jīng)過人為的交聯(lián)或聚合，也與本發(fā)明有原則區(qū)別。本發(fā)明的交聯(lián)單糖/雙糖，是以單糖、雙糖為原料，人為交聯(lián)形成的。
本發(fā)明所述的交聯(lián)單糖/雙糖，與現(xiàn)有的低聚糖膳食纖維有原則性的不同。后者由多糖轉(zhuǎn)化或分解得到，是由大分子糖的分解或轉(zhuǎn)化，而成為小分子的低聚糖，而本發(fā)明的交聯(lián)單糖/雙糖則是將較小分子的單糖和/或雙糖交聯(lián)聚合成較大分子的糖，其方向是相反的。
本發(fā)明的“交聯(lián)單糖和/或雙糖”包含有交聯(lián)的單糖、交聯(lián)的雙糖、交聯(lián)的單糖和交聯(lián)的雙糖、交聯(lián)的單糖或交聯(lián)的雙糖。
本發(fā)明將“交聯(lián)單糖和/或雙糖”主要用為膳食纖維和減肥，是因為沒有交聯(lián)的單糖和/或雙糖作為膳食纖維和減肥的報導，而膳食纖維和減肥又是如此的重要，因此作了這樣的主要應用說明。實際上，本發(fā)明的交聯(lián)單糖和/或雙糖還可以有其他的功效。
為實現(xiàn)上述發(fā)明目的，本發(fā)明提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物，提供膳食纖維藥物和/或保健品組合物，并提供減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物。
本發(fā)明的技術方案是1、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
2、膳食纖維藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
3、減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
為敘述方便，除非特別指明是何種具體的組合物，則在下面的敘述中，所述的“組合物”均包括“交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物”、“膳食纖維藥物和/或保健品組合物”及“減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物”。
本發(fā)明的組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。具體包括1、本發(fā)明的組合物，其特征是含有單糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
2、本發(fā)明的組合物，其特征是含有雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
3、本發(fā)明的組合物，其特征是含有單糖和雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
為具體體現(xiàn)上述為敘述方便作的說明，本發(fā)明對包括三種組合物此作一具體敘述，但在以后的敘述中，以此類推，不再說具體敘述。本發(fā)明的組合物，包括1、本發(fā)明的交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的交反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。包括(1)本發(fā)明的交聯(lián)單糖組合物，其特征是含有單糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
(2)本發(fā)明的交聯(lián)雙糖組合物，其特征是含有雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
(3)本發(fā)明的交聯(lián)單糖和雙糖組合物，其特征是含有單糖和雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
2、本發(fā)明的膳食纖維藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。包括(1)本發(fā)明的膳食纖維藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
(2)本發(fā)明的膳食纖維藥物和/或保健品組合物，其特征是含有雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
(3)本發(fā)明的膳食纖維藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
3、本發(fā)明的減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。包括(1)本發(fā)明的減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
(2)本發(fā)明的減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，其特征是含有雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
(3)本發(fā)明的減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
本發(fā)明所述的單糖是按通常定義的不能水解的多羥基醛或多羥基酮，包括選自葡萄糖、木糖、阿拉伯糖、甘露糖、半乳糖、果糖等。所述的單糖，可以是單糖的衍生物。
本發(fā)明所述的雙糖也稱二糖，是按通常定義的水解后生成兩分子單糖的糖。
需要說明的是，本發(fā)明作為交聯(lián)雙糖原料的雙糖，不是具有特殊生理功效(比如不具有膳食纖維特性)的雙糖，而是普通雙糖，只能提供熱量。雙糖主要包括選自蔗糖、麥芽糖、纖維二糖和乳糖等。所述的雙糖，可以是雙糖的衍生物。
本發(fā)明所述的單糖和/或雙糖指所有單糖或/和雙糖可以經(jīng)加工制備的原糖，如葡萄糖、蔗糖等；也可以是制成品中的糖；可以是天然產(chǎn)物中的糖，如蜂蜜。
本發(fā)明在實施時，單糖和/或雙糖可以選用一種，也可以選用二種以上不同的糖聯(lián)合使用。即如果需要，可以使用單糖和/或雙糖的混合物。
本發(fā)明在應用時，可以是同一種單糖或/和雙糖的交聯(lián)，也可以是將一種或二種以上單糖或/和雙糖與另一種或二種以上單糖或/和雙糖一起進行交聯(lián)。
本發(fā)明的組合物，所述具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團，包括單官能團和/或二個以上官能團。
本發(fā)明的組合物，所述官能團包含可與單糖和/或雙糖的羥基產(chǎn)交聯(lián)反應的官能團可與單糖的羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團、可與雙糖的羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
本發(fā)明的組合物，具有二個以上(能與羥基交聯(lián)反應)官能團的交聯(lián)劑為本發(fā)明優(yōu)選。
本發(fā)明的組合物，所述交聯(lián)劑包括選自(但不限于)下述化合物(1)偏磷酸鹽、聚偏磷酸鹽、聚磷酸鹽；(2)氯氧化磷；(3)環(huán)氧氯丙烷；(4)醛類化合物；(5)硫酸鋁的復鹽；(6)酸酐或混合酐；(7)聚環(huán)氧化合物；(8)雙元試劑；(9)羧酸、二元羧酸、多元羧酸或衍生物；(10)硼砂、硼酸；(11)多異氰酸酯、氰尿酰氯、六亞甲基二異氰酸酯、甲苯2，4-二異氰酸酯。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，所述羧酸、二元羧酸、多元羧酸或衍生物選自下述化合物(1)具有長鏈烷基的丁二酸酐衍生物、二羧酸衍生物，優(yōu)選自C2-C6二羧酸，如順式丁烯二酸、戊二酸。
(2)四羧酸及衍生物，選自3，4，3’，4’-二苯酮四羧酸、2，3，6，7-萘四羧酸、1，4，5，8-萘四羧酸、1，2，4，5-萘四羧酸、1，2，5，6-萘四羧酸、3，4，3’，4-聯(lián)苯四羧酸、2，3，2’，3-聯(lián)苯四羧酸、2，2-雙(3，4-二羧基苯)丙烷、3，4，9，10苝四羧酸、雙(3，4-二羧基苯)醚、1，1-雙(2，3-二羧基苯)乙烷、雙(3，4二羧基苯)甲烷、十氫化萘-1，4，5，8-四羧酸、4，8-二甲基-1，2，3，4，5，6，7-六氫化萘-1，2，5，6-四羧酸、1，2，4，5-苯四酸、2，6-二氯代萘-1，4，5，8-四羧酸、環(huán)戊烷四羧酸、吡咯烷-2，3，4，5-四羧酸、吡嗪-2，3，5，6-四羧酸、噻吩-2，3，4，5-四羧酸、乙二胺四乙酸二亞乙基三胺五乙酸、4，4-磺?；蕉姿岷?-(3，4-二羧基苯)-1，3，3-三甲基-1，2-二氫化茚-5，6(6，7)-二羧酸、2，2’-雙(2，3-二羧基苯)丙烷、1，1’-雙(3，4-二羧基苯)乙烷、1-(3’4-二羧基苯)-3-甲基-1，2-二氫化茚-5，6(6，7)-二羧酸、3，4-二羧基-1，2，3，4-四氫-1-萘琥珀酸、1-甲基-3，4-二羧基-1，2，3，4-四氫-1-萘琥珀酸、3，4，9，10-四羧酸、1，8，9，10-菲四羧酸、2，6-二氯化萘-1，4，5，8-四羧酸、2，7-二氯化萘-1，4，5，8-四羧酸、2，3，6，7-四氯化萘-1，4，5，8-四羧酸、2，3，3’，4’-二苯酮四羧酸、2，3，2’，3’-二苯酮四羧酸、4，4’-氧代二苯二甲酸、3，3’-氧代二苯二甲酸、4，4’硫代二苯二甲酸、3，3’-硫代二苯二甲酸、2，3，5，6-二環(huán)(2，2，2)辛烷四羧酸。
(3)多元羧酸的咪唑翁鹽、多羧酸的胍衍生物。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，所述酸酐或混合酐選自下述化合物乙二酸酐、乙酸酸酐、混合酐酸(乙酸酐/乙二酸)、乙酸和二元或三元羧酸的線型混合酸酐、辛烯基丁二酸酐、十二烯基丁二酸酐、十六烯基丁二酸酐、十八烯基丁二酸酐、馬來酸酐、混合碳酸/羧酸酐、3，4，3’，4’-二苯酮四羧酸二酐、2，3，6，7-萘四羧酸二酐、1，4，5，8-萘四羧酸二酐、1，2，4，5-萘四羧酸二酐、1，2，5，6-萘四羧酸二酐、3，4，3’，4’-聯(lián)苯四羧酸二酐、2，3，2’，3’-聯(lián)苯四羧酸二酐、2，2-雙(3，4-二羧基苯)丙烷二酐、3，4，9，10-苝四羧酸二酐、雙(3，4-二羧基苯)醚二酐、1，1-雙(2，30-二羧基苯)乙烷二酐、雙(3，4-二羧基苯)甲烷雙酐、十氫化萘-1，4，5，8-四羧酸雙酐、4，8-二甲基-1，2，3，4，5，6，7-六氫化萘-1，2，5，6-四羧酸雙酐、1，2，4，5-苯四酸雙酐、2，6-二氯化萘-1，4，5，8-四羧酸雙酐、環(huán)戊烷四羧酸雙酐、吡咯烷-2，3，4，5-四羧酸雙酐、吡嗪-2，3，5，6-四羧酸雙酐、噻吩-2，3，4，5-四羧酸雙酐、乙二胺四乙酸雙酐、二亞乙基三胺五乙酸雙酐、4，4-磺?；蕉姿犭p酐和2，2’-雙(2，3，-二羧基苯)丙烷二酐、1-(3，4-二羧基苯)-1，3，3-三甲基-1，2-二氫化茚-5，6(6，7)-二羧酸雙酐、1，1’-雙(3，4-二羧基苯)乙烷二酐、1-(3’，4-二羧基苯)-3-甲基-1，2-二氫化茚-5，6(6，7)-二羧酸雙酐、3，4-二羧基-1，2，3，4-四氫-1-萘琥珀酸雙酐、1-甲基-3，4-二羧基-1，2，3，4-四氫-1-萘琥珀酸雙酐、3，4，9，10-苝四羧酸雙酐、1，8，9，10-菲四羧酸雙酐、2，6-二氯化萘-1，4，5，8-四羧酸雙酐、2，7-二氯化萘-1，4，5，8-四羧酸雙酐、2，3，6，7-四氯化萘-1，4，5，8-四羧酸雙酐、2，3，3’，4’-二苯酮四羧酸雙酐、2，3，2’，3’-二苯酮四羧酸雙酐、4，4’-氧代二苯二甲酸雙酐、3，3’-氧代二苯二甲酸雙酐、4，4’-硫代二苯二甲酸雙酐、3，3’-硫代二苯二甲酸雙酐、2，3，5，6-二環(huán)(2，2，2)辛烷四羧酸雙酐。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，所述聚環(huán)氧化合物選自下述化合物聚胺聚環(huán)氧化物樹脂、三氯氧化亞磷、1，4鏈烷二醇二環(huán)氧甘油醚、二鹵代丙醇和二羥甲基亞乙基脲。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，所述雙元試劑選自下述化合物二(2，3-環(huán)氧丙基)烷基胺、二(2，3環(huán)氧丙基)氯化銨。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，還包括選自下述化合物2，3-二溴丙醇、N-N亞甲基二丙烯酰胺、丁二烯、乙烯基砜、六氫-1，3，5-三丙烯酰基-s三嗪、NN’-雙(羥甲基)亞乙基脲、碳酸和多元酸的咪唑化物，單氯代乙酸和氯乙胺鹽酸鹽、N，N-二羥甲基-咪唑烷酮-2(DMEU)、己二酸/乙酸、乙二酸/乙酸、β-二氯二乙硫醚酯、二乙烯基礬。
本發(fā)明的組合物，所述交聯(lián)劑優(yōu)選自下述化合物偏磷酸鹽、三偏磷酸鈉、六偏磷酸鈉、氯氧化磷、環(huán)氧氯丙烷、醛類、硫酸鋁的復鹽。
更具體的，本發(fā)明的交聯(lián)單糖和/或雙糖，所述交聯(lián)劑優(yōu)選自偏磷酸鹽、三偏磷酸鈉、氯氧化磷、環(huán)氧氯丙烷、丙烯醛、甲醛、戊二醛、乙二醛、縮水甘油醛。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，所述偏磷酸鹽優(yōu)選多偏磷酸鹽，更優(yōu)選三偏磷酸鹽或六偏磷酸鹽。
所述三偏磷酸鹽或六偏磷酸鹽包括優(yōu)選自三偏磷酸鈉、六偏磷酸鈉。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，所述交聯(lián)劑更優(yōu)選三偏磷酸鈉。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，優(yōu)選的氯氧化磷(POCl3)，也稱為三氯氧磷、磷酰氯。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，優(yōu)選的環(huán)氧氯丙烷，也稱為表氯醇。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，醛類主要優(yōu)選自丙烯醛、甲醛、戊二醛或乙二醛、縮水甘油醛。
本發(fā)明的交聯(lián)劑，硫酸鋁的復鹽優(yōu)選自硫酸鋁銨、硫酸鋁鉀。
本發(fā)明的組合物，在應用時，交聯(lián)劑可以選用一種，也可以選用二種以上聯(lián)合使用。
本發(fā)明的組合物，用作交聯(lián)劑的上述化合物，其制備屬于公知領域，而且是成熟技術，并有商品出售，用這些化合物的商品可作為本發(fā)明的交聯(lián)劑。
本發(fā)明的組合物，交聯(lián)劑在組合物中以單糖和/或雙糖重量的0.01％至70％(干燥重量比)存在，優(yōu)選以單糖和/或雙糖重量的0.1％至40％(干燥重量比)存在，更優(yōu)選以單糖和/或雙糖重量的0.5％至10％(干燥重量比)存在。上述的交聯(lián)劑的重量與單糖和/或雙糖的重量比，均以干燥重量計。
本發(fā)明的組合物，交聯(lián)的單糖和/或雙糖是普通食品單糖或雙糖制備，可以作為制備藥物和/或保健品應用。
本發(fā)明的組合物，可以是人使用的膳食纖維或減肥品，也可以是動物的膳食纖維。膳食纖維對動物的有益作用已有報導。
本發(fā)明的組合物，可以是含有交聯(lián)單糖和/或雙糖的藥物，也可以是含有交聯(lián)單糖和/或雙糖的保健品。
本發(fā)明的組合物，交聯(lián)單糖和/或雙糖可以制成任何適合使用的劑型。
本發(fā)明減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，膳食纖維被公認為具有降血脂作用，有些也被認為具有減肥作用。但不是全部膳食纖維都有減肥作用。本發(fā)明的交聯(lián)單糖和/或雙糖，不僅具有膳食纖維具有的公認的功能，如降血脂、潤腸通便、防治糖尿病、防治高血壓等功效，還具有高效的減肥功效，因此作為一重要內(nèi)容單獨提出。
本發(fā)明減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，所述“治療肥胖癥”，也稱為“減肥”；還可稱為“減重”(即減輕體重)。英文“減肥”為“l(fā)oseweight”或“weight loss”)，也即減重。減肥的通俗稱謂很多，如“瘦身”、“輕體”等，也包括在本發(fā)明所述的治療或預防“肥胖癥”或“減肥”的范圍。
本發(fā)明藥物和/或保健品組合物(主要指膳食纖維藥物和/或保健品組合物，以及減肥藥物和/或保健品組合物，也包括交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物，下同)，交聯(lián)單糖和/或雙糖在藥物和/或保健品中的含量包括5％至100％，還可以包括30％至100％，可以包括60％至90％，本發(fā)明的藥物和/或保健品組合物，交聯(lián)單糖和/或雙糖可以單獨制備成藥物或/和保健品，也可以與其他藥物或/和保健品有效成份合用制備。
本發(fā)明的藥物和/或保健品組合物，以交聯(lián)單糖和/或雙糖為主活性組份，按照常規(guī)的制劑工藝，還可以加入常規(guī)的賦形劑、調(diào)味劑、矯味劑、崩解劑、防腐劑、潤滑劑、濕潤劑、粘合劑、溶劑、增稠劑、增溶劑等藥物輔料，制成任何一種適合于臨床上使用的劑型，如片劑、膠囊劑、顆粒劑、口服液體制劑、沖劑、散劑、糖漿劑、注射劑等。
為實現(xiàn)上述發(fā)明目的，本發(fā)明提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物的制備方法、膳食纖維藥物和/或保健品組合物的制備方法、減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物的制備方法。
本發(fā)明組合物的制備方法，其特征是包括用交聯(lián)劑與單糖和/或雙糖進行反應，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
為敘述方便，除非特別指明是何種具體的組合物的制備方法，則在下面的敘述中，所述的“組合物的制備方法”均包括“交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物的制備方法”、“膳食纖維藥物和/或保健品組合物的制備方法”及“減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物的制備方法”。
本發(fā)明組合物的制備方法，交聯(lián)劑可以在交聯(lián)反應過程中任意可能的環(huán)節(jié)中添加，使其與單糖或/和雙糖反應。
本發(fā)明組合物的制備方法，交聯(lián)劑也可以在單糖或/和雙糖制備的或含單糖或/和雙糖的食品食用前添加使單糖和/或雙糖反應。
本發(fā)明組合物的制備方法，交聯(lián)劑可以向單糖或/和雙糖中添加一次使單糖和/或雙糖交聯(lián)，也可添加多次使單糖和/或雙糖交聯(lián)。
本發(fā)明組合物的制備方法，交聯(lián)劑的使用量為單糖和/或雙糖用量的0.01％至70％(干燥重量比)，以單糖和/或雙糖用量的0.1％至40％(干燥重量比)為優(yōu)選，以單糖和/或雙糖用量的0.5％至10％(干燥重量比)為更優(yōu)選。這里所述的交聯(lián)劑的使用量及單糖和/或雙糖的用量，均以干燥重量計。
本發(fā)明組合物的制備方法，交聯(lián)反應包括在堿性條件下進行，優(yōu)選pH在8-14條件下進行。更優(yōu)選在pH在9-12范圍內(nèi)選擇。
堿性條件以包括加入堿性物質(zhì)造成，堿性物質(zhì)以食用或藥用可接受的化合物為適宜。
堿性物質(zhì)包括選自下述的物質(zhì)碳酸鈉、碳酸氫鈉、氫氧化鈉、氫氧化鉀。
交聯(lián)反應可在開放體系中進行，其中水可由該體系中蒸發(fā)。優(yōu)選的是交聯(lián)反應在封閉體系中進行，以避免其中水的蒸發(fā)。
本發(fā)明組合物的制備方法，交聯(lián)反應的溫度包括5-160攝氏度，優(yōu)選20-100攝氏度，更優(yōu)選50-80攝氏度。
本發(fā)明組合物的制備方法，交聯(lián)反應的時間包括0.5-240小時，優(yōu)選4-72小時。
交聯(lián)反應到需要的程度后，可中止反應。根據(jù)多數(shù)交聯(lián)劑而言，適合的中止方法是包括用酸性物質(zhì)中和交聯(lián)反應的混合物，即通過調(diào)節(jié)pH至中性、略酸性或略堿性從而終止反應。
所述酸性物質(zhì)包括選自磷酸、檸檬酸、蘋果酸、富馬酸、硫酸、鹽酸或硝酸。
酸性物質(zhì)可以在交聯(lián)反應過程中加入，用以中止反應，或者只用作調(diào)節(jié)pH。
酸性物質(zhì)可以在交聯(lián)反應完成后加入，用以中止反應，或者只用作調(diào)節(jié)pH。
交聯(lián)反應完成后，可用水或其他溶劑洗滌交聯(lián)單糖和/或雙糖，以除去殘留的交聯(lián)劑和/或添加劑。
交聯(lián)產(chǎn)物還可以進行干燥，這取決于最終的用途。干燥可以進行至任何希望和可能的程度。比如超過交聯(lián)單糖和/或雙糖的平均含水量或低于其平均含水量。
關于本發(fā)明組合物的制備方法，包括下述任一具體方法(單相溶液法和兩相法)(1)單相溶液法將單糖和/或雙糖與水或其它液體介質(zhì)配成一定濃度的溶性；加入交聯(lián)劑；在一定溫度條件下與交聯(lián)劑反應，干燥，粉碎。
(2)兩相法將單糖和/或雙糖與水或其它液體介質(zhì)配成一定濃度的溶性；將糖溶液與油相成份、表面活性劑混合均勻；加入交聯(lián)劑；在適宜的溫度下反應；分離，洗滌；干燥。
上述方法中，所述油相成份選自任何可作食用或藥用的油(或脂)，包括植物油，也包括動物油。比如可選用花生油、菜籽油、芝麻油、茶籽油、棕櫚油、橄欖油、豬油等。
上述方法中，所述表面活性劑選自任何可作食用或藥用的表面活性劑。
表面活性劑是按照通常定義的具有親水、親油的物質(zhì)。選擇親水親油值HLB小于7的表面活性劑，如Span類、吐溫類，脂肪酸單甘油酯等，Span可選用40、60、65、80，其中以HLB值4.7的60效果為好。加入量為0.1-5.0％(重量)。
本發(fā)明組合物的制備方法，在單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑反應，并制備完成后，還可以進行精制。具體是將制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖，用糖苷酶進行酶解，以去除可消化的糖類。酶解后過濾，濾液用4倍量(體積比)已預熱的30-60攝氏度的95％乙醇沉淀1小時以上，同時除去未參與反應的交聯(lián)劑。析出的固體經(jīng)過濾、乙醇洗滌、干燥。
交聯(lián)反應顯示，單糖或/和雙糖在溶液中，受交聯(lián)劑的濃度、反應時間、溫度等因素的影響，交聯(lián)程度有一定的差異。
實驗例1交聯(lián)單糖和/或雙糖的化學性質(zhì)變化選擇本說明書后半部分實施例中制備的一些交聯(lián)單糖和/或雙糖，測定其交聯(lián)后的抗酶分解性，但不限于這些實施例的交聯(lián)單糖和/或雙糖產(chǎn)物。
將實施例1-78制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖，分別取100g，用糖苷酶進行酶解，以去除可消化的糖類。酶解后過濾，濾液用4倍量(體積比)已預熱至60攝氏度的95％乙醇沉淀1小時以上，同時除去未參與反應的交聯(lián)劑。析出的固體經(jīng)過濾、乙醇洗滌，干燥，用于測試。
測試顯示，單糖和/或雙糖發(fā)生交聯(lián)反應后，化學性質(zhì)性質(zhì)了變化，其抗酶解發(fā)生顯著提高。
表1-表3交聯(lián)單糖和/或雙糖抗酶解情況表1交聯(lián)單糖和/或雙糖抗酶解情況

表2交聯(lián)單糖和/或雙糖抗酶解情況

表3交聯(lián)單糖和/或雙糖抗酶解情況

實驗例2本發(fā)明選擇實施例中的一些交聯(lián)單糖和/或雙糖作測定，以說明交聯(lián)產(chǎn)物作為制備膳食纖維藥物和/或保健品，但不限于這些實施例產(chǎn)物。
用國際公認的AOAC法酶—重量法及膳食纖維變性法分析測定交聯(lián)產(chǎn)物中膳食纖維含量。
將實施例1-78制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖，分別取100g，用糖苷酶進行酶解，以去除可消化的糖類。酶解后過濾，濾液用4倍量(體積比)已預熱至60攝氏度的95％乙醇沉淀1小時以上，同時除去未參與反應的交聯(lián)劑。析出的固體經(jīng)過濾、乙醇洗滌、干燥、稱重。按照“膳食纖維(％)＝100×殘留物重量(干重)/初始重量(干重)”計算。選擇部分測定結果記錄于本說明書，見表1-表5
表4三偏磷酸鈉為交聯(lián)劑制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖(并以此說明偏磷酸鹽、聚偏磷酸鹽、聚磷酸鹽作為交聯(lián)劑的例子)

表5氯氧化磷為交聯(lián)劑制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖

表6環(huán)氧氯丙烷為交聯(lián)劑制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖

表7醛類為交聯(lián)劑制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖

表8酸酐或混合酐為交聯(lián)劑制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖(以乙二酸酐、乙酸酸酐、乙酸酐/乙二酸為代表)

試驗例3減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物本發(fā)明選擇實施例中的一些交聯(lián)單糖和/或雙糖作測定，以說明交聯(lián)產(chǎn)物作為制備減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品，但不限于這些實施例產(chǎn)物。
(1)一般資料本組肥胖癥患者84例，女49例，男35例，年齡15-49歲，平均24.6歲。診斷標準參照國際肥胖工作小組制定的亞洲成人體重指數(shù)(BMI)指標，并參考世界衛(wèi)生組織的BMI指標BMI正常為18.5-22.9；BMI23.0-24.9為肥胖前期；BMI＞23.0為肥胖癥；BMI25.0-29.9為中度肥胖(I度)；BMI＞30.0為嚴重肥胖(II度)。
(2)治療方法用本發(fā)明實施例1(第3組)、實施例3(第2組)和實施例8(第3組)、實施例10(第2組)、實施例16(第3組)、實施例20(第3組)、實施例24(第2組)、實施例32(第2組)、實施例37(第2組)、實施例50(第2組)制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖，每日15g-20g(1次服用)，30天為一療程。服用期間不服用其他減肥藥和降脂藥。
(3)療效判定1)顯效1療程后患者體重減輕4公斤以上，血脂非常明顯降低；2)有效1療程后患者體重減輕2公斤以上，血脂明顯降低；無效1療程后患者體重無明顯變化，血脂無明顯降低。
(4)治療結果1、體重減輕表9體重減輕情況

2、血脂的降低對部分服用患者進行抽空腹血測定血脂值，測量降血清總膽固醇(TC)表10血脂降低情況


為實現(xiàn)上述發(fā)明目的，本發(fā)明提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備膳食纖維藥物和/或保健品中的應用；提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂的藥物和/或保健品的應用；提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備治療和/或預防便秘的藥物或/或保健品中的應用；提供交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備降血糖的藥物和/或保健品中的應用。
本發(fā)明的交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物是普通食品單糖或雙糖制備，可以作為制備藥物和/或保健品應用。本發(fā)明的交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物可以作為人用的膳食纖維藥物或保健品使用，也可作為動物的膳食纖維藥物或保健品使用。
膳食纖維被公認為具有降血脂作用，有些也被認為具有減肥作用。但不是全部膳食纖維都有減肥作用。本發(fā)明的交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物，不僅具有膳食纖維具有的公認的功能，如降血脂、潤腸通便、防治糖尿病、防治高血壓等功效，還具有高效的減肥功效，因此作為一重要應用單獨提出。
本發(fā)明將交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備治療和/或預防便秘的藥物和/或保健品中的應用單獨提出。
本發(fā)明將交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備降血糖藥物和/或保健品中的應用單獨提出。
單獨提出的應用并不限定為這些應用，膳食纖維具有的其他功效，本發(fā)明的交聯(lián)單糖和/或雙糖物組合同樣具備。
本發(fā)明的應用，“治療肥胖癥”，也稱為“減肥”；可稱為“減重”(即減輕體重)。英文“減肥”為“l(fā)ose weight”或“weight loss”)，即減重。減肥的俗稱很多，如“瘦身”、“輕體”等，也包括在本發(fā)明所述的治療或預防“肥胖癥”或“減肥”的范圍。
本發(fā)明的應用，所述交聯(lián)單糖和/或雙糖包括交聯(lián)單糖、交聯(lián)雙糖、交聯(lián)單糖和雙糖。
本發(fā)明將上述三種應用四方面的應用統(tǒng)一敘述，以更簡捷。除非作了特別的說明，“本發(fā)明的應用”的語句包括交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備膳食纖維藥物和/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂的藥物和/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備治療和/或預防便秘的藥物或/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備降血糖的藥物和/或保健品中的應用。
本發(fā)明的應用，所述交聯(lián)單糖和/或雙糖不限于本發(fā)明制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖，凡是以單糖和/或雙糖為原料，用交聯(lián)劑反應而制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖，都包括在本發(fā)明應用的范圍。即交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備膳食纖維藥物和/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂的藥物和/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備治療和/或預防便秘的藥物或/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備降血糖的藥物和/或保健品中的應用。
目前未見人工生產(chǎn)的交聯(lián)單糖和/或雙糖的報道，也未見人工生產(chǎn)的交聯(lián)單糖和/或雙糖作為本發(fā)明的應用的報道。
假設目前已有人工生產(chǎn)的交聯(lián)單糖和/或雙糖，但由于本發(fā)明人信息的局限而未發(fā)現(xiàn)，作為本發(fā)明的應用，這些人工生產(chǎn)的交聯(lián)單糖和/或雙糖仍在本發(fā)明的應用范圍。即交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備膳食纖維藥物和/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂的藥物和/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備治療和/或預防便秘的藥物或/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備降血糖的藥物和/或保健品中的應用。
由本發(fā)明以外的方法制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖，無論以前曾有的，還是今后可能產(chǎn)生的，作為本發(fā)明的應用，這些人工生產(chǎn)的交聯(lián)單糖和/或雙糖仍在本發(fā)明的應用范圍。交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備膳食纖維藥物和/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂的藥物和/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備治療和/或預防便秘的藥物或/或保健品中的應用、交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備降血糖的藥物和/或保健品中的應用。
本發(fā)明的應用，可以將交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物制備成藥品，也可以制備成保健品。
本發(fā)明的應用，交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物可以制成任何適合使用的劑型。
本發(fā)明的應用，交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在藥物和/或保健品中的含量為5％至100％。
本發(fā)明的應用，交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在藥物和/或保健品中含量為30％至100％。
本發(fā)明的應用，交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在藥物和/或保健品中含量為60％至90％。
本發(fā)明的應用，交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物可以單獨制備成藥物或/和保健品，也可以與其他藥物或/和保健品有效成份合用制備。
本發(fā)明的應用，藥物或/和保健品以交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物為主活性組份，按照常規(guī)的制劑工藝，還可以加入常規(guī)的賦形劑、調(diào)味劑、矯味劑、崩解劑、防腐劑、潤滑劑、濕潤劑、粘合劑、溶劑、增稠劑、增溶劑等藥物輔料，制成任何一種適合于臨床上使用的劑型，如片劑、膠囊劑、顆粒劑、口服液體制劑、沖劑、散劑、糖漿劑、注射劑等。
交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備膳食纖維藥物和/或保健品中的應用，其試驗例同試驗例2。
交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂的藥物和/或保健品中的應用，其試驗例同試驗例3。
實驗例3交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物制備治療便秘的藥物或/或保健品中的應用。
(1)一般資料本組便秘患者50例，女32例，男18例，年齡23-54歲，平均24歲。診斷標準病人符合“新藥臨床指導原則的診斷標準”1)排便減少，糞便硬度增加，大便1周少于3次；2)排便困難，并經(jīng)常伴有憋氣、脹痛。程度1)輕度3-4天排便1次，便成形，較干燥；2)中度5-7天排便1次，便干燥成塊；3)重度1周以上排便1次，便干燥成球狀。
(2)治療方法用本發(fā)明實施例1(第2組)、實施例3(第3組)和實施例8(第2組)、實施例10(第3組)、實施例16(第2組)、實施例20(第2組)、實施例24(第3組)、實施例32(第2組)、實施例37(第3組)、實施例50(第3組)制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖，每日15g-20g(1次服用)，10天為一療程。
(3)療效判定1)顯效服藥后24小時內(nèi)排便，大便變軟，排便不費力，排便間隔時間為2天內(nèi)；2)有效服藥2次后，從第1次起，48小時內(nèi)排便；大便變軟，排便不費力，排便間隔時間提前1天以上；3)無效服藥2次以上，48小時后仍未排便，且治療前后癥狀基本無改變。
(4)治療結果表11治療結果統(tǒng)計


實驗例4交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備降血糖的藥物和/或保健品中的應用。
對確診的39例II型糖尿病患者，用本發(fā)明實施例1(第2組)、實施例3(第3組)和實施例8(第2組)、實施例10(第3組)、實施例20(第2組)、實施例32(第2組)、實施例37(第3組)、實施例50(第3組)制備的交聯(lián)單糖和/或雙糖，每日15g-20g(1次服用)，服用期間不服用其他降糖藥，并分別測定治療前后空腹及餐后2小時血糖。結果顯示，4周后平均空腹血糖由(9.79±3.47)mmol/L降至6.70±2.71)mmol/L，餐后2小時血糖由(13.09±5.15)mmol/L降至(10.45±4.57)mmol/L。
表12 4周后降血糖情況

工業(yè)應用性本發(fā)明的單糖和雙糖是非常普通的、資源廣的物品，本發(fā)明的交聯(lián)劑是普通的化學品或化學試劑，非常容易獲得。而且，現(xiàn)有的普通制備即可實現(xiàn)，并可工業(yè)化生產(chǎn)。此外，本發(fā)明擴大了單糖和雙糖的應用范圍，提高了其開發(fā)價值。本發(fā)明的組合物及交聯(lián)單糖和/或雙糖，制備方法簡單、原料易得，價格便宜，具有工業(yè)實用性。
具體實施例方式
本發(fā)明提供但不限于下述實施方式實施例11-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至8-13；加入13g-17g、26g-30g、46g-50g三偏磷酸鈉；加溫至60-120攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)葡萄糖組合物。還可以再精制，將制備的三組交聯(lián)組合物，分別用糖苷酶進行酶解，以去除可消化的糖類。酶解后過濾，濾液用4倍量(體積比)已預熱30-60攝氏度的95％乙醇沉淀1小時以上，同時除去未參與反應的交聯(lián)劑。析出的固體經(jīng)過濾、乙醇洗滌、干燥。
實施例21-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至8-12；攪拌下加入9g-13g、26g-30g、40g-45g三偏磷酸鈉；加溫60-120攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。還可以再精制，將制備的三組交聯(lián)組合物，分別用糖苷酶進行酶解，以去除可消化的糖類。酶解后過濾，濾液用4倍量(體積比)已預熱30-60攝氏度的95％乙醇沉淀1小時以上，同時除去未參與反應的交聯(lián)劑。析出的固體經(jīng)過濾、乙醇洗滌、干燥。
實施例31-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至8-12；攪拌下加入18g-22g、28g-32g、48g-52g三偏磷酸鈉；加溫至60-120攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。還可以再精制，將制備的三組交聯(lián)組合物，分別用糖苷酶進行酶解，以去除可消化的糖類。酶解后過濾，濾液用4倍量(體積比)已預熱30-60攝氏度的95％乙醇沉淀1小時以上，同時除去未參與反應的交聯(lián)劑。析出的固體經(jīng)過濾、乙醇洗滌、干燥。
實施例41-3組葡果糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至8-13；攪拌下加入13g-17g、26g-30g、40g-45g三偏磷酸鈉；加溫60-120攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例51-3組麥芽糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至8-13；加入13g-17g、26g-30g、40g-45g三偏磷酸鈉；加溫60-120攝氏度，4-72小時反應；檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例61-3組乳糖各1公斤，分別溶于3-6公斤攝氏60度熱水中，碳酸鈉調(diào)Ph至8-13；加入9g-13g、24g-28g、40g-45g三偏磷酸鈉；加溫60-120攝氏度，4-72小時反應；磷酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例71-3組葡萄糖各0.6公斤、蔗糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至8-14；攪拌下加入14g-18g、28g-32g、40g-45g三偏磷酸鈉；加溫60-120攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，放置8-48小時；干燥，粉碎，制得三組交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例81-3組葡萄糖各0.6公斤、木糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至8-14；攪拌下加入16g-20g、28g-32g、40g-45g三偏磷酸鈉；加溫60-120攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，放置8-48小時；干燥，粉碎，制得三組交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例91-3組麥芽糖各0.6公斤、蔗糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph8-14；攪拌下加入14g-18、28-32g、36-40g三偏磷酸鈉；加溫60-120攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)7-8，放置8-48小時；干燥，制得三組交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例101-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至8-14；攪拌下加入凈含量9-13ml、18-22ml、34-38ml氯氧化磷；加溫60-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-48小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例111-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph8-14；攪拌下加入凈含量13-17ml、26-30ml、34-38ml氯氧化磷；加溫至60-80攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用酒石酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例121-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph8-14；加入凈含量13-17ml、26-30ml、34-38ml氯氧化磷；加溫60-80攝氏度，攪拌下4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例131-3組果糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至8-12；加入18-22ml、28-32ml、40-45ml氯氧化磷；加溫至60-80攝氏度，攪拌下4-72小時反應；檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例141-3組麥芽糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph8-12；攪拌下加入18-22ml、28-32ml、38-42ml氯氧化磷；加溫至60-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例151-3組乳糖各1公斤，三組乳糖各1公斤，分別溶于4-6公斤攝氏60度水中，用碳酸鈉調(diào)Ph8-12；攪拌下加入18-22ml、28-32ml、34-38ml氯氧化磷；加溫至60-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例161-3組葡萄糖各0.6公斤、蔗糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-12；攪拌下加入18-22ml、28-32ml、38-42ml氯氧化磷；加溫60-80攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例171-3組葡萄糖各0.6公斤、果糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-12；攪拌下加入13-17ml、26-30ml、40-45ml氯氧化磷；加溫60-80攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得三組交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例181-3組木糖各0.6公斤、麥芽糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至9-12；攪拌下加入13-17ml、28-32ml、38-42ml氯氧化磷；加溫60-80攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎。制得三組交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例191-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-12；加入2100ml菜籽油，再分別加入35-70ml Span60，適當加熱溶解；攪拌下加入凈含量9g-13g、18g-22g、46g-50g環(huán)氧氯丙烷；加溫35-60攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，靜置8-24小時分層，除去油相；用乙醇或丙酮洗滌三次，干燥，粉碎，制得三組交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例201-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至9-12；分別加入2100ml花生油，再分別加入35-70ml Span60，適當加熱溶解；攪拌下加入凈含量9g-13g、18g-22g、40g-45g環(huán)氧氯丙烷；加溫至35-60攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，靜置8-24小時分層，除去油相；用乙醇或丙酮洗滌三次，干燥，分別，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例211-3組果糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-12；分別加入2100ml菜籽油，再分別加入35-70ml Span60，適當加熱溶解；攪拌下加入凈含量18g-22g、28g-32g、41g-45g環(huán)氧氯丙烷；加溫35-60攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，靜置8-24小時分層，除去油相；用乙醇或丙酮洗滌三次，干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例221-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至9-12；分別加入2100ml花生油，再分別加入35-70ml Span60，適當加熱溶解；攪拌下加入凈含量18g-22g、28g-32g、46g-50g環(huán)氧氯丙烷；加溫至35-60攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，靜置8-24小時分層，除去油相；用乙醇或丙酮洗滌三次，干燥，粉碎，制得三組交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例231-3組麥芽糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至9-12；分別加入2100ml花生油，再分別加入35-70ml Span60，適當加熱溶解；攪拌下加入凈含量7g-11g、18g-22g、40g-45g環(huán)氧氯丙烷；加溫至35-60攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，靜置8-24小時分層，除去油相；用乙醇或丙酮洗滌三次，干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例241-3組乳糖各1公斤，分別溶于3-6公斤攝氏60度熱水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至10-12；分別加入2100ml花生油，再分別加入35-70ml Span60，適當加熱溶解；攪拌下加入凈含量7g-11g、18g-22g、30g-35g環(huán)氧氯丙烷；加溫至35-60攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，靜置8-24小時分層，除去油相；用乙醇或丙酮洗滌三次，干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例251-3組葡萄糖各0.6公斤、蔗糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤攝氏60度熱水中，用碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至9-12；分別加入2100ml菜籽油，再分別加入35-70ml Span60，適當加熱溶解；攪拌下加入凈含量13g-17g、18g-22g、40g-45g環(huán)氧氯丙烷；加溫至35-50攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，靜置8-24小時分層，除去油相；用乙醇或丙酮洗滌三次，干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例261-3組葡萄糖各0.6公斤、木糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤攝氏60度水中，用碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至9-12；分別加入2100ml菜籽油，再分別加入35-70ml Span60，適當加熱溶解；攪拌下加入凈含量13g-17g、18g-22g、46g-50g環(huán)氧氯丙烷；加溫35-60攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，靜置8-24小時分層，除去油相；用乙醇或丙酮洗滌三次，干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例271-3組麥芽糖各0.6公斤、果糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤攝氏60度水中，用碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至9-12；分別加入2100ml菜籽油，再分別加入35-70ml Span60，適當加熱溶解；攪拌下加入凈含量9g-13g、18g-22g、40g-45g環(huán)氧氯丙烷；加溫至35-60攝氏度，連續(xù)攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，靜置8-24小時分層，除去油相；用乙醇或丙酮洗滌三次，干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例281-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；攪拌下加入10％甲醛溶液80-120ml、130-170ml、300-400ml；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留甲醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例291-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；攪拌下加入10％甲醛溶液80-120ml、140-180ml、340-380ml；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留甲醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例301-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；攪拌下加入10％甲醛溶液70-110ml、130-170ml、250-300ml；15-35攝氏度下連續(xù)攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留甲醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例311-3組麥芽糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；攪拌下加入10％甲醛溶液80-120ml、130-170ml、280-330ml；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留甲醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物，分別包裝即成。精制(方法同上)。
實施例321-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；攪拌下加入凈重9g-15g、28g-32g、36g-41g丙烯醛；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下持續(xù)4-72小時進行反應加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留丙烯醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例331-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；攪拌下加入凈重9g-15g、18g-22g、30g-35g丙烯醛；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下，持續(xù)4-72小時進行反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留丙烯醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例341-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中‘攪拌下加入凈重14g-18g、19g-23g、35g-40g丙烯醛；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留丙烯醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例351-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；攪拌下加入凈重9g-13g、18g-22g、25g-30g戊二醛；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留戊二醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例361-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；攪拌下加入凈重14g-18g、20g-24g、35g-40g戊二醛；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留戊二醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例371-3組木糖各0.6公斤、麥芽糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中；加入凈重9g-13g、18g-22g、40g-45g戊二醛；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下持續(xù)4-72小時反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的戊二醛；洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例381-3組果糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；攪拌下加入凈重14g-18g、22g-26g、35g-40g的乙二醛；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留乙二醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例391-3組麥芽糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；加入凈重18g-22g、24g-28g、30g-35g乙二醛；15-35攝氏度下，連續(xù)攪拌下持續(xù)4-72小時反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留乙二醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例401組、2組、3組乳糖各1公斤，分別溶于3-6公斤攝氏35-40度水中；加入凈重9g-13g、18g-22g、35g-40g的乙二醛；15-40攝氏度攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的乙二醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例411-3組麥芽糖各0.6公斤、果糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中；加入凈重15g-19g、22g-26g、30g-35g縮水甘油醛；15-35攝氏度攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應縮水甘油醛；洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例421-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中；加入凈重9g-13g、18g-22g、35g-40g的縮水甘油醛；15-35攝氏度并攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；加入5％亞硫酸氫鈉溶液30-50毫升，攪拌30-60分鐘，以去除未反應的殘留縮水甘油醛；充分洗滌、干燥、粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例431-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；攪拌下加入9g-13g、18g-22g、25g-30g硫酸鋁銨；加溫60-120攝氏度，連續(xù)攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例441-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入16g-20g、24g-28g、28g-33g硫酸鋁銨；加溫60-120攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-72小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例451-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入15g-19g、28g-32g、35g-40g硫酸鋁銨；加溫至60-120攝氏度，攪拌下4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例461-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入9g-13g、20g-24g、28g-33g硫酸鋁鉀；加溫60-120攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；蘋果酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例471-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入15g-19g、28g-32g、35g-40g硫酸鋁鉀；加溫60-120攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；用磷酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例481-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入13g-17g、18g-22g、35g-40g硫酸鋁鉀；加溫60-120攝氏度，4-72小時反應；磷酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，包裝，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例491-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量10g-14g、28g-32g、35g-40g乙二酸酐；加溫35-60攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例501-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量9g-13g、18g-22g、30g-35g乙酸酸酐；加溫35-60攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例51將1份重量乙二酸溶解于2份重量乙酸酐中，攪均，制成混合酐(乙二酸/乙酸酐)。1-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph9-14；加入凈含量18g-22g、28g-32g、35g-40g混合酐；加溫35-60攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應，檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例521-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入14g-18g、28g-32g、35g-40g三氯氧化亞磷；加溫5-80攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；蘋果酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例531-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g二鹵代丙醇；加溫5-80攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；富馬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例54選擇二(2，3-環(huán)氧丙基)烷基胺，對雙元試劑交聯(lián)單糖和/或雙糖作說明，交聯(lián)劑的選擇不限于此，僅選擇典型的雙元試劑作舉例。1-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；攪拌下加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g二(2，3-環(huán)氧丙基)烷基胺；加溫35-80攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；用磷酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例551-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g順式丁烯二酸；加溫35-80攝氏度，4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例561-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g戊二酸；加溫5-80攝氏度，攪拌4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例571-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g的3，4，3’，4’-二苯酮四羧酸；加溫35-80攝氏度，攪拌4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例581-3組麥芽糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph9-14；攪拌下加入凈含量14g-18g、25g-30g、35g-40g的2，3，6，7-萘四羧酸；加溫35-80攝氏度，攪拌下，持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例591-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至9-14；加入10g-14g、18g-22g、30g-35g硼砂；加溫至35-120攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例601-3組果糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g的硼酸；加溫35-100攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例611-3組果糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g多異氰酸酯；加溫35-80攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例621-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g氰尿酰氯；加溫35-80攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例631-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；攪拌下加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g六亞甲基二異氰酸酯；加溫至35-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例641-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；攪拌下加入凈含量14g-18g、23g-28g、30g-35g甲苯2，4-二異氰酸酯；加溫至35-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例651-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)節(jié)Ph至9-14；攪拌下加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g的2，3-二溴丙醇；加溫至35-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)節(jié)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例661-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；攪拌下加入凈含量14g-18g、20g-25g、30g-35g的N-N亞甲基二丙烯酰胺；加溫35-60攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例671-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g的丁二烯；加溫至35-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例681-3組阿拉伯糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g乙烯基砜；加溫35-80攝氏度，持續(xù)4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例691-3組麥芽糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g六氫-1，3，5-三丙烯酰基-s三嗪；加溫35-60攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得三組交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例701-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g的NN’-雙(羥甲基)亞乙基脲；加溫35-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例711-3組葡萄糖各0.6公斤、木糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g的多元酸的咪唑化物；加溫35-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得三組交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例721-3組麥芽糖各0.6公斤、果糖各0.4公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g的單氯代乙酸；加溫35-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例731-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph9-14；加入凈含量14g-18g、28g-32g、35g-40g氯乙胺鹽酸鹽；加溫35-80攝氏度，4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例741-3組蔗糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，用碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入凈含量14g-18g、25g-30g、35g-40g的N，N-二羥甲基-咪唑烷酮-2(DMEU)；加溫35-80攝氏度，攪拌下持續(xù)4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制，方法同實施例1-3中的精制方法。
實施例75將3份重量的己二酸與4份重量的乙酸混合，攪拌均勻，制成混合己二酸/乙酸。1-3組葡萄糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至9-14；加入14g-18g、28g-32g、35g-40g混合己二酸/乙酸；加溫35-75攝氏度，4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例76將3份重量的乙二酸與4份重量的乙酸混合，攪拌均勻，制成混合己乙二酸/乙酸。1-3組果糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph9-14；加入15g-20g、28g-32g、35g-40g混合乙二酸/乙酸；加溫35-65攝氏度，4-72小時反應；用檸檬酸調(diào)Ph至7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，制得三組交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例771-3組木糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph至8-14；加入凈含量15g-20g、25g-30g、35g-40gβ-二氯二乙硫醚酯；加溫35-75攝氏度，4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例781-3組麥芽糖各1公斤，分別溶于3-6公斤水中，碳酸鈉調(diào)Ph8-14；加入凈含量15g-20g、25g-30g、35g-40g二乙烯基礬；加溫35-100攝氏度，4-72小時反應；檸檬酸調(diào)Ph7-8，放置8-24小時；干燥，粉碎，得三組交聯(lián)組合物。精制(方法同上)。
實施例79(交聯(lián)單糖，以交聯(lián)木糖為例)交聯(lián)木糖1公斤(實施例3中第3組所制備)，濕潤，壓片，每片5克，制得交聯(lián)組合物片200片，裝瓶。
實施例80(交聯(lián)單糖，以交聯(lián)葡萄糖為例)交聯(lián)葡萄糖1公斤(實施例10中第3組所制備)，濕潤，制粒、干燥，裝袋，每袋5克，制得交聯(lián)組合物沖劑200袋，包裝。
實施例81(交聯(lián)雙糖，以交聯(lián)蔗糖為例)交聯(lián)蔗糖1公斤(實施例2中第3組所制備)，濕潤，壓片，每片5克，制得交聯(lián)組合物片200片，裝瓶。
實施例82(交聯(lián)雙糖，以交聯(lián)麥芽糖為例)交聯(lián)麥芽糖1公斤(實施例23中第3組所制備)，裝膠囊，每粒0.5克，制得交聯(lián)組合物膠囊2000粒，裝瓶，包裝。
實施例83(交聯(lián)單糖和雙糖，以交聯(lián)葡萄糖/蔗糖為例)交聯(lián)葡萄糖/蔗糖1公斤(實施例7中第3組所制備)，濕潤，壓片，每片5克，制得交聯(lián)組合物片200片，裝瓶。
實施例84(交聯(lián)單糖和雙糖，以交聯(lián)木糖/麥芽糖為例)交聯(lián)木糖/麥芽糖1公斤(實施例18中第3組所制備)，濕潤，制粒、干燥，裝袋，每袋5克，制得組合物沖劑，包裝。
實施例85(交聯(lián)單糖和單糖，以交聯(lián)葡萄糖/木糖為例)交聯(lián)葡萄糖/木糖1公斤(實施例8中第3組所制備)，濕潤，壓片，每片5克，制得交聯(lián)組合物片200片，裝瓶。
實施例86(交聯(lián)單糖和單糖，以交聯(lián)葡萄糖/果糖為例)交聯(lián)葡萄糖/果糖1公斤(實施例17中第3組所制備)，濕潤，制粒、干燥，裝袋，每袋5克，制得交聯(lián)組合物沖劑。
實施例87(交聯(lián)雙糖和雙糖，以交聯(lián)麥芽糖/蔗糖為例)交聯(lián)麥芽糖/蔗糖1公斤(實施例9中第3組所制備)，濕潤，壓片，每片5克，制得交聯(lián)組合物片200片，裝瓶。
權利要求
1.交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
2.膳食纖維藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
3.減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，其特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
4.根據(jù)權利要求1、2、3任一所述的組合物，其特征是所述交聯(lián)劑在組合物中以單糖和/或雙糖重量的0.1％至40％(干燥重量比)存在。
5.根據(jù)權利要求1、2、3任一所述的組合物，其特征是所述單糖和雙糖包括選自葡萄糖、木糖、阿拉伯糖、甘露糖、半乳糖、果糖、蔗糖、麥芽糖、纖維二糖或乳糖。
6.根據(jù)權利要求1、2、3任一所述的組合物，其特征是所述交聯(lián)劑包括選自下述化合物(1)偏磷酸鹽、聚偏磷酸鹽、聚磷酸鹽；(2)氯氧化磷；(3)環(huán)氧氯丙烷；(4)醛類化合物；(5)硫酸鋁的復鹽；(6)酸酐或混合酐；(7)聚環(huán)氧化合物；(8)雙元試劑；(9)羧酸、二元羧酸、多元羧酸或衍生物；(10)硼砂、硼酸；(11)多異氰酸酯、氰尿酰氯、六亞甲基二異氰酸酯、甲苯2，4-二異氰酸酯。(12)2，3-二溴丙醇、N-N亞甲基二丙烯酰胺、丁二烯、乙烯基砜、六氫-1，3，5-三丙烯?；?s三嗪、NN’-雙(羥甲基)亞乙基脲、碳酸和多元酸的咪唑化物，單氯代乙酸和氯乙胺鹽酸鹽、N，N-二羥甲基-咪唑烷酮-2(DMEU)、己二酸/乙酸、乙二酸/乙酸、β-二氯二乙硫醚酯、二乙烯基礬。
7.根據(jù)權利要求6的組合物，其特征是所述交聯(lián)劑優(yōu)選自偏磷酸鹽、三偏磷酸鈉、氯氧化磷、環(huán)氧氯丙烷、丙烯醛、甲醛、戊二醛、乙二醛、縮水甘油醛。
8.權利要求1、2、3任一組合物的制備方法，其特征是包括用交聯(lián)劑與單糖和/或雙糖進行反應，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。
9.交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂的藥物和/或保健品中的應用。
10.交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物在制備膳食纖維藥物和/或保健品、減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂的藥物和/或保健品、治療和/或預防便秘的藥物和/或保健品、降血糖的藥物和/或保健品中的應用。
全文摘要
本發(fā)明涉及交聯(lián)單糖和/或雙糖組合物，涉及膳食纖維藥物和/或保健品組合物，涉及減肥(治療和/或預防肥胖癥)或降脂藥物和/或保健品組合物，這些組合物的特征是含有單糖和/或雙糖與交聯(lián)劑的反應產(chǎn)物，其中交聯(lián)劑具有可與羥基產(chǎn)生交聯(lián)反應的官能團。涉及這些組合物的制備方法。單糖和雙糖是非常普通的、資源廣的物品，本發(fā)明的組合物，用現(xiàn)有的普通制備即可實現(xiàn)，并可工業(yè)化生產(chǎn)。本發(fā)明擴大了單糖和雙糖的應用范圍，提高了其開發(fā)價值。
文檔編號A61P3/06GK1887293SQ200510200360
公開日2007年1月3日 申請日期2005年6月28日 優(yōu)先權日2005年6月28日
發(fā)明者牛蓉, 陳建操 申請人:牛蓉